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催化反應工程

吳迪鏞

      催化反應工程是化學反應工程中一個重要分支。主要探索催化反應中傳質、傳熱與催化反應間的相互關系及其變化規律。目的在于開發新的催化反應過程和催化反應器,設計及研制新型催化劑,研究催化反應過程優化等,這對提高生產效率和經濟效益有重要意義。該所朱葆琳、袁權倡導下開展這方面研究,歷時50多年來,取得了重大成果。
      1、固定床催化反應器傳熱過程研究
      1954年,朱葆琳開展了高速固定床催化反應器熱傳導的研究。在他的指導下,迄至1957年,先后進行了:多重導管固定床平均溫度差的求法;填充床層的空間率,流體流過填充床層的壓力降;流體流過填充床層的傳熱系數(填充物導熱系數與形狀對傳熱系數的影響);填充床層的有效導熱系數及管壁傳熱系數等。此外,為了強化床層的傳熱,又進行了檔板對填充床層傳熱的影響(改進徑向溫度分布)和蒸餾冷卻(改進縱向溫度分布)方面的試驗。最后,在當時電子計算機尚未發展的條件下,還自己動手組裝了和調試了一臺電模擬計算機,探索了解決固定床催化反應器的放大問題,并根據文獻上發表的動力學數據和自己求得的傳熱系數,籍助模擬機求出了固定床催化反應器內部的溫度分布與濃度分布,經與文獻實測值進行比較,結果吻合情況良好。
      2、活性非均布顆粒催化劑工程設計及其開發應用研究
      國外40年代開始研究這方面的課題。70年代出現可供工業應用的非均布催化劑和各種反應器的優化設計,但是到了80年代,對于復雜反應、強放熱反應的很多理論問題并沒有研究清楚,實驗驗證也缺乏。國內除了部分單位從事反應器優化研究外,顆粒催化劑的工程研究實際還沒有人開展。
      1978年,在朱葆琳的倡導下,黃彬堃、吳迪鏞開展了催化反應工程——固體催化劑內部的傳遞與反應動力學研究,他們從工業上成熟的工藝過程—乙烯加氫精制脫炔入手,,針對國內外催化劑貴金屬含量高,乙烯損失率1~1.5%共同的缺點,通過動力學研究表明,產生上述缺點的原因是催化劑活性組分是均勻分布的,因此進行了催化劑活性組分非均布成型研究,研制成薄殼型乙烯選擇加氫脫炔催化劑,不僅使催化劑活性提高一倍,并使貴金屬含量下降40%,超過了法國161催化劑而與美國C31相當,1982年在常州工業裝置上放大獲得成功。并獲得中科院科技進步二等獎。
      1980年,袁權進修回國后,立即開展了非均布催化劑工程設計的基礎研究,協助朱葆琳先生指導博士研究生吳華從等溫非均布一級反應的有效系數研究工作開始,發展到非等溫復雜反應的活性和選擇性研究,這些結果第一次用實驗驗證了理論推導的結果,獲得了國家自然科學三等獎。
      煤氣部分甲烷化提高熱值的研究是從1984年開始“65”攻關項目。研制煤氣甲烷化催化劑的難點:甲烷化是強放熱反應,易引起飛溫,煤氣中H2/CO之比只有1.3~1.5,催化劑極易結碳。目前國際上還沒有一個催化劑可以同時解決上述難題,因此,均籍助于復雜的工藝流程去解決。迄至1985年袁權、黃彬堃、吳迪鏞、呂永安等已在實驗室研制出常壓下不加水、不結碳、不預變換、不用氣體循環排熱,具有反應自鎖能力的活性非均布甲烷化催化劑以及與之配套的工藝流程,包括非均布脫氧劑和脫硫劑。1988年,在青浦完成中試后,先后完成10項水煤氣生產中熱值煤氣的項目,獲國家三等發明獎。當2005年后原油價快速上升,煤氣甲烷化又成為煤清潔利用一個重要途徑。 
      3、堿水驅油堿耗動力學研究
      1983年6月,姜炳南、劉偉成等開展了堿水驅油提高采收率實驗室研究。堿驅油是國外正在開展的三次采油的六大主要方法之一,適用于原油酸值較高的油田。該法利用的原理是堿與原油中酸性組分反應,生成表面活性物質,改變了油—水界面性質。從而使地藏原油乳化,隨堿液帶出油井。為此,必須對活性物質組分、油—水界面性質、堿在地層中的消耗規律、滲流和堿驅油機理進行研究。這個項目是中科院與石油部聯合攻關和長期合作項目之一,并由中科院蘭州化物所、感光化學所、大連化物所、蘭州滲流力學研究室與大港油田管理局簽訂有關協議。1984年12月,姜炳南等通過實驗室研究,提出了新型靜態堿耗動力學模型,并分別用高嶺土、石英砂、羊三木油砂驗證,結果相符;又提出一維動態堿耗動力學模型,所得的模型,計算值與實驗值相符。
      4、系列新型改性活性炭催化氧化脫硫研究及開發
      改性活性炭催化氧化脫硫是工業脫硫過程,針對其反應速度低和硫容低的不足,1984年袁權、吳迪鏞等采用添加傳質促進劑改善三界反應界面,使其有利于H2S傳質過程,從而提高H2S氧化速率,大幅提高硫容,在天然氣脫硫中獲得成功,工作硫容達到60%,完成工業化開發,獲得國家發明二等獎。在其后,又利用耦合催化概念,實現COS和H2S同步脫除。H2S、COS、RSH等有機硫、無機硫高硫容催化氧化脫硫,使高硫容干法脫除有機硫成為可能,大大簡化了脫硫過程,并實現了產業化。于2005年以這些技術為基礎成立了普瑞特化工科技有限公司,著力推廣這些新技術。
      5、膜分離與反應耦合研究
      在袁權、吳迪鏞、付桂芝等領導組織下,在國家“85”攻關項目指導下,進行陶瓷鈀膜制備研究,成功制備出超薄的鈀膜。在此基礎上與石油七廠合作,完成了陶瓷鈀膜煉廠氣提H2的工業側線試驗,通過鑒定,并獲得科學院三等科技進步獎。同時進行了乙苯脫氫制苯乙烯膜分離耦合過程的研究,提高單程乙苯轉化率和苯乙烯收率,降低了加水量,通過國家驗收,同時袁權通過葉金標、馬志啟等博士研究生完成了膜反應行為、膜分離與反應耦合的理論研究。
      6、微化工研究
      進入21世紀,在袁權的大力推薦下,在901組開展了微化工反應的研究,在包信和所長支持下,2001年后成立了以陳光文為組長微化工研究組。該組建成了微化工反應器設備加工平臺,開展了微化工過程傳熱、傳質基礎研究,以最快速度縮小了與國外的差距,并進行多種危險有機化學品的高效混合和反應過程的研究開發,逐漸將微化工用于工業生產。
      7、整體催化劑研究與開發
      王樹東等在國家“九五”“十五”“十一五”支持開發整體催化劑的自熱重整制H2過程的研究開發,在整個工作中,采用整體壁載催化劑實現氧化重整、變換、CO選擇氧化多催化過程的耦合集成,以及制H2裝置質量場和能力場優化。全面完成了燃料電池甲醇移動制H2裝置的攻關任務。與中石化合作開展了甲烷移動制H2的研究。在煙氣脫NOX、煤層氣脫O2以及雙氧水新催化劑研究中均采用高效整體脫硫劑,并取得很好成果,其中煙氣脫NOX為與美國康寧公司合作項目。
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